金沙威尼斯欢乐娱人城凌云副教授在绿色电催化合成氨研究方向取得新进展，相关成果“Single-step Green Synthesis of Fe-Fe₃O₄ Catalyst for Highly Efficient and Selective Electrochemical Nitrogen Reduction”近日以封面文章形式发表于Wiley出版社旗下化学与可持续研究的顶级跨学科期刊《ChemSusChem》（DOI: 10.1002/cssc.202200919, 1区TOP）。

自1983年科学家Sclafani首次实现电化学方法合成氨以来，常温常压电催化氮还原开启了合成氨研究的新领域，有望取代传统高能耗和高碳排放的工业哈伯-波施法。但由于N≡N键的惰性特征，以及低极化和竞争性的析氢反应等因素影响，导致法拉第效率和NH₃产率普遍较低。因此，设计合成方法简单、稳定性好、NH₃产率高、过电位低、法拉第效率高的新型催化剂仍然具有极大的挑战性。

在这项工作中，课题组围绕碳中和目标，针对目前电催化氮还原研究中所面临的实际问题，巧妙地在环境条件下通过一步绿色工艺合成了独特的Fe-Fe₃O₄纳米粒子。 Fe-Fe₃O₄催化剂具有良好的NRR性能，在0.1 M Na₂SO₄电解质和−0.4 V(vs. RHE)最佳条件下，法拉第效率最高为53.2±1.8%，NH₃产率为24.6±0.8 μg h^-1 mg_cat^-1。由于Fe-Fe₃O₄在还原电位下具有稳定的化学态，Fe-Fe₃O₄催化剂表现出了出色的稳定性，在连续5个循环和24 h的不间断工作中，其性能没有明显的变化。X射线光电子能谱分析、高分辨率透射电镜结合密度泛函理论（DFT）计算表明，Fe（110）、Fe₃O₄（311）和丰富的氧空位能有效吸附并激活化学惰性N₂分子，使固氮性能大大提高，并同时起到抑制析氢作用，为今后低成本高性能电催化氮还原材料的理性设计提供了借鉴。

该研究工作由凌云副教授指导完成，2020级硕士生谢慧琪为论文第一作者，2021级硕士生封清运参与理论计算工作，郑轩副教授（共同一作）、福州大学汤儆教授和李奕副教授对理论计算给予了指导，汪庆祥教授、陈晓萍教授和邹泽华副教授对催化剂的表征和催化机理给予了建议。研究得到了国家自然科学基金（21872034）、福建省自然科学基金（2019J01746）和福建省新型电化学储能材料重点实验室开放课题（2021CN01）的资助。

论文链接:https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.202201814

（文/图：凌云）